[摘要]近年来电解水制氢受到学术界广泛关注，寻找廉价高效的非铂电催化剂成为时下研究热点。作为当下“明星材料”的石墨烯具有导电性好、耐腐蚀等优点，近年来科研人员致力将其开发为高活性酸性析氢电催化剂，然而很多碳基催化剂的活性与贵金属相比还有很大的差距。
近年来电解水制氢受到学术界广泛关注，寻找廉价高效的非铂电催化剂成为时下研究热点。作为当下“明星材料”的石墨烯具有导电性好、耐腐蚀等优点，近年来科研人员致力将其开发为高活性酸性析氢电催化剂，然而很多碳基催化剂的活性与贵金属相比还有很大的差距。如何将石墨烯碳基材料开发成高活性电催化剂是一个热点课题。近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学与材料科学学院材料系陈乾旺教授课题组以贵金属铱掺杂的金属有机框架材料作为前驱体，一步煅烧制备了氮掺杂的类石墨烯层包裹铱钴合金核壳结构材料，在酸性电解质析氢反应中表现出高活性和高稳定性。该研究成果1月12日发表在《先进材料》杂志上（Advanced Materials 2018, doi: 10.1002/adma.201705324），论文的共同第一作者是博士研究生江鹏、陈继堂和王长来，他们分别对论文的实验和理论计算部分作出了贡献。
催化剂结构及电催化析氢反应示意图
铱钴合金可向表面活性位点转移电子，铱钴合金表面包覆的氮掺杂的石墨烯层类似于“铠甲”，有利于防止合金内核被酸腐蚀。作为酸性析氢电催化剂（其中铱的含量仅为1.56 wt.%），其塔菲尔斜率仅为23 mV/dec，达到10mA/cm2电流密度时其过电位仅为24mV，显示出与商用的20%Pt/C电催化剂可比的电催化析氢性能。密度泛函理论模拟计算发现，氮掺杂原子近邻的碳原子是电催化反应的活性位点，铱的引入促进了电子向类石墨烯层表面迁移，降低了活性位点的氢吸附自由能。材料的表面结构表征和元素成分成像分析等，揭示了氮元素掺杂量的增加以及铱元素在合金内核表面的富集有利于催化剂性能的提升。该工作为今后寻找更为廉价、高效的电催化析氢催化剂提供了一种新思路。
该研究得到了国家自然科学基金委、中科院和教育部中央高校基本科研业务费等有关项目的支持。
论文链接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705324/abstract
（合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学与材料科学学院、科研部）
（责任编辑：张电青）
